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Nisekoi suit l'histoire du lycéen Raku Ichijô, fils du chef des yakuzas Shuei-Gumi, et Chitoge Kirisaki, la fille d'un patron d'un gang rival connu sous le nom de Bee Hive. Ils se rencontrent de façon inattendue lorsque Chitoge saute un mur et frappe Raku au visage. Après qu'elle s'enfuit, Raku se rend compte qu'il a perdu son pendentif qui lui a été donné par son amour d'enfance avec qui il a fait une promesse secrète. Après avoir découvert que Chitoge est une nouvelle étudiante transféré dans sa classe, il l'oblige à l'aider à rechercher le pendentif. Lors de cette recherche, ils commencent à se détester l'un l'autre.

En rentrant chez lui, Raku apprend que les dirigeant respectifs du Shuei-Gumi et du Bee Hive sont convenus de régler leur querelle en associant leur enfants. Raku apprend que sa petite amie en devenir n'est autre que Chitoge. Pour les trois prochaines années, ils doivent faire semblant d'être dans une relation afin de maintenir la paix entre les gangs. Cela s'avère être une tâche assez difficile, pas seulement à cause de leur haine pour l'autre mais aussi parce que Raku est amoureux d'une autre camarade de classe, Kosaki Onodera, et il espère secrètement que c'est la fille portant la clé de son pendentif. Divers développements compliquent la situation, notamment le garde du corps de Chitoge, une femme tueur à gages, une jeune fille qui prétend être la fiancée de Raku, ainsi que l'existence de plusieurs clés.